В детстве Angelina Jolie отличалась эксцентричным характером: в девять лет она решила открыть свое похоронное бюро. В школе она посещала психотерапевта, а учителя считали ее социопатом. В 11 лет она вернулась в дом своего отца в Голливуде, где отучилась в киношколе Ли Страсберга и высшей школе Беверли-Хиллз.
В 14 лет Анджелина Джоли начала работать моделью в американских городах, а также в Англии. Спустя годы актриса призналась, что модельная карьера не сложилась сразу, что вызвало у нее сильнейшее психоэмоциональное расстройство. В 1989 году у нее появился первый молодой человек, который прожил с ней два года в доме матери девушки. Причиной размолвки стало ее увлечение ножами и нанесению вреда самой себе — ее тело было усеяно множеством шрамов. В 16 лет она попала в больницу, перерезав себе сонную артерию. В эти годы Анджелина Джоли познакомилась со многими известными наркотиками и вела свободный образ жизни. В ее постели бывали как мужчины, так и женщины. В этом же возрасте у нее появилась неприязнь к отцу, которая долгие годы не мешала им общаться.
После кинематографического успеха на актрису посыпалась целая череда приглашений на съёмки в очень удачные для ее карьеры фильмы. В 2001 году Джоли выбрали на главную роль для съемок первого фильма «Лара Крофт – расхитительница гробниц». Эта картина собрала в мировом прокате 270 миллионов долларов, но, к сожалению, последующие картины про отважную расхитительницу гробниц не имели такого же успеха.